Анотація до роботи:

Саєнко С.Ю. Склокерамічні матеріали на основі природних компонентів для ізоляції відпрацьованого ядерного палива. - Рукопис. Дисертація на здобуття вченого ступеню кандидата технічних наук по спеціальності: 05.02.01 - матеріалознавство. - Інститут монокристалів науково-технологічного комплексу “Інститут монокристалів” НАН України, Харків, 2003.

Дисертація присвячена питанням дослідження і розробки склокерамічних композицій з використанням природних сировинних матеріалів, зокрема, граніту і каолінової глини . Розроблені матеріали пропонуються для використання в процесі капсулювання відпрацьованого ядерного палива у захисні монолітні блоки з метою тривалого безпечного збереження і наступної геологічної ізоляції.

Оптимізовані параметри двостадійної схеми одержання щільних склокерамічних матеріалів з порошкових композицій природних компонентів (граніт + каолін): попереднє спікання на повітрі (970 С, 10 годин) та спікання під тиском методом ГІП-обробки (920 С, 100 МПа, 1 година). Отримано склокерамічні матеріали, що представляють собою склоподібну матрицю (40-45%), яка містить у собі кристали польового шпату, муліту і a-кварцу. В якості вихідних матеріалів обрані порошкові композиції (70% граніт + 30% каолін) і (15% граніт + 85% каолін).

Проведені радіаційні випробування розроблених склокерамічних матеріалів. Показано, що опромінення g-квантами зразків обох складів до доз ~510⁷ Гр не викликає істотних змін структури, складу, густини і міцнісних характеристик. Вивчено корозійну стійкість у водяному середовищі при 90С зразків склокерамічних матеріалів як у первинному стані, так і після опромінення g-квантами. Середня швидкість вилуговування елементів з розроблених склокерамік склала (10^-6–10^-4) г/см²доб., що знаходиться на одному рівні для найбільш стійких мінералоподібних захисних композицій. Показано, що дози опромінення до 510⁷ Гр практично не впливають на характер вилуговування основних елементів, які входять до складу склокерамічної матриці.

Розроблені склокерамічні матеріали характеризуються цілком прийнятною радіаційною і корозійною стійкістю і можуть бути запропоновані як захисні матеріали для промислової реалізації процесу капсулювання ВЯП з метою контрольованого збереження і наступного геологічного захоронення.

1. У ході виконання дисертаційної роботи створені склокерамічні матеріали алюмосилікатного складу на основі природних компонентів граніту і каолінової глини, які пропонуються для капсулювання відпрацьованого ядерного палива у захисні монолітні блоки з метою тривалого безпечного збереження і наступної геологічної ізоляції. Оптимізовані параметри двостадійної схеми одержання щільних склокерамічних матеріалів з порошкових композицій природних компонентів (граніт + каолін): стадія 1 - попереднє спікання на повітрі (970 С, 10 годин); стадія 2 - наступне остаточне спікання під тиском методом ГІП (920С, 100 МПа, 1 година). Дані параметри можуть бути реалізовані на технологічному устаткуванні, що випускається промисловістю. Як вихідні склади для одержання високощільних склокерамічних композицій обрані: (70% граніт + 30% каолін) і (15% граніт + 85% каолін).

2. Розрахована залежність поглиненої дози і швидкості її набору в склокерамічному матеріалі захисної капсули від часу g-опромінення відпрацьованим паливом реактора РВПК, яке міститься в одній ВТВЗ, за період до 10000 років. Показано, що за 100 років зберігання захисна склокераміка одержить практично повну дозу, величина якої складе ~1,7410⁶ Гр, що значно менше критичних доз, які приводять до зміни характеристик скла і кераміки.

3. Опромінення g-квантами зразків обох складів (70% граніт + 30% каолін) і (15% граніт + 85% каолін) до доз ~510⁷ Гр не погіршило основні властивості склокерамічних матеріалів; істотних змін щільності і міцнісних характеристик досліджуваних матеріалів не виявлено. Процеси радіаційно-індукованої аморфізації і кристалізації в розроблених склокерамічних матеріалах при цих радіаційних навантаженнях не відбуваються. Встановлено, що внутрішня структура склокерамічних матеріалів обох складів також не зазнає значних змін після опромінення. Виявлено, що при -опроміненні склокерамічних матеріалів можливе утворення мікротріщин навколо кристалічних зерен кварцу, проте вони не розвиваються, а релаксуються склоподібною матрицею, тим самим зберігаючи механічну міцність усієї склокерамічної композиції в опроміненому стані.

4. Проведено стандартні корозійні випробування на хімічну стабільність у водяному середовищі на зразках складів (70% граніт + 30% каолін) і (15% граніт + 85% каолін) як у первинному стані, так і після опромінення g-квантами. Середня швидкість вилуговування елементів з розроблених склокерамік склала (10^-6–10^-4) г/см²доб., що знаходиться на одному рівні для найбільш стійких мінералоподібних захисних композицій. Показано, що дози опромінення до 510⁷ Гр практично не впливають на характер вилуговування основних елементів, які входять до складу склокерамічної матриці.

5. Показано радіаційний вплив на процеси міграції радіонуклідів в об'ємі граніту за рахунок зміни внутрішньої структури матриці в ході опромінення і збільшення дифузії між зернами. Визначено величину характерної дози опромінення (~3,010⁷ Гр), при якій спостерігається зростання транспорту радіонуклідів.

6. Проведені розрахунки температурних полів і профілів концентрації радіонуклідів у будь-якій точці геологічного шару для заданого сценарію захоронення радіоактивних відходів. Це дає можливість оцінювати поточний стан системи «відпрацьоване ядерне паливо - геологічна порода» і прогнозувати її довгострокову поведінку. Показано, що міграція радіонуклідів за межі контейнера буде значно обмежена за рахунок захисного склокерамічного бар'єра (принаймні в перші 1000 років), який буде зберігати стабільність структури і складу в ході опромінення з боку ВЯП. У цілому, розроблені склокерамічні матеріали характеризуються цілком прийнятною радіаційною і корозійною стійкістю і можуть бути запропоновані як захисні матеріали для промислової реалізації процесу капсулювання ВЯП з метою контрольованого збереження і наступного геологічного захоронення.

Основні результати дисертації опубліковано у роботах:

1. Дикий Н.П., Канцедал В.П., Неклюдов И.М., Саенко С.Ю., Тарасов Р.В., Шевякова Э.П. Исследования и технологические разработки новых керамических композиций для иммобилизации радиоактивных отходов // Вопросы атомной науки и техники. Серия: «Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение». – 1998. – Вып. 1(67), 2(68). – с. 82-84.

2. Шабалин Б.Г., Канцедал В.П., Саенко С.Ю. Синтез и исследование свойств кристаллических матриц типа Synroc для иммобилизации радиоактивных отходов // Вопросы атомной науки и техники. Серия: «Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение». – 1998. – Вып. 3(69), 4(70). – с. 89-91.

3. А.С. Литовченко, А.М. Калиниченко, Н.Н. Багмут, С.Ю. Саенко Влияние g-облучения на устойчивость минералов гранита // Вопросы атомной науки и техники. Серия: «Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение». – 1998. – Вып. 5(71). – с. 43-44.

4. S.Yu.Sayenko, V.P. Kantsedal, R.V. Tarasov. Encapsulation of the Spent Fuel Assemblies Using Defense Mineral-Like Barriers // Proc. Int. Conf. on Radioactive Waste Disposal, Hamburg, Germany, Sept.1998, p.425-429.

5. Канцедал В.П., Капустин В.Л., Карнаухов И.М., Лапшин В.И., Неклюдов И.М., Саенко С.Ю. Тарасов Р.В., Толсолуцкий А.Г., Уманец М.П., Широков Б.М. Газофторидная переработка и минерализация радиоактивных отходов – новые экологически чистые технологии Национального научного центра ХФТИ. Атомная энергетика и промышленность Украины, №2, 1999, с. 17-23.

6. Саенко С.Ю. Капсулирование отработавшего ядерного топлива в защитные стекло-керамические формы: технологический подход и оценка применения // Труды Международ. конф. “Обращение с отработанным ядерным топливом”.- Киев: Украинское ядерное общество 19-20 сент., 2000.- с.32-35.

7. С.Ю. Саенко, И.М. Неклюдов, Г.А. Холомеев, Б.А. Шиляев, Р.В. Тарасов. Математическое моделирование тепло- и массопереноса в геологическом защитном барьере после захоронения отработавшего ядерного топлива // Ядерная и радиационная безопасность. – 2000. – № 4. – с. 66-73.

8. N. P. Dikiy, S. Yu. Sayenko, V. L. Uvarov, E. P. Shevyakova, Application of Nuclear-Physics Methods for Studying The Radioactive Transport in Granite Rocks // Вопросы атомной науки и техники. Серия: «Ядерно-физические исследования».– 2000. – № 2, – с. 54-57.

9. Sayenko S.Yu., Kholomeyev G.A., Shilyaev B.A., Pilipenko A.V., Shevyakova E.P., Tarasov R.V., Gabelkov S.V., Preparing the nuclear spent fuel by encapsulating it into protective glass-ceramic waste forms // Proceedings of Intern. Conf ICEM'01, Belgium, Brugge, September 30-October 4, 2001, p. 74-75.

10. Пат. № 52494А, Україна, МПК G 21F9/26. Спосіб капсулювання радіоактивних відходів / Саєнко С.Ю., Габєлков С.В., Тарасов Р.В., Ажажа Ж.С., Пилипенко О.В., Холомєєв Г.О. (Україна); ННЦ “Харківський фізико-технічний інститут”. – № 2002075600; заявл. 08.07.02; опубл. 16.12.2002. – 4 с.